Proprio come Norma, il ruolo di Leonora ne Il trovatore richiede eleganza belcantistica e un notevole peso drammatico e vocale: eppure la Callas lo cantò solo venti volte. Questa incisione – nella quale lei, Fedora Barbieri, Giuseppe di Stefano e Rolando Panerai formano un quartetto protagonistico di grande spicco – segnò il suo addio al ruolo e anche l’ultima collaborazione con Herbert von Karajan.

| Leonora: Maria Callas |
| Il conte di Luna: Rolando Panerai |
| Azucena: Fedora Barbieri |
| Manrico: Giuseppe Di Stefano |
| Ferrando: Nicola Zaccaria |
| Ines: Luisa Villa |
| Ruiz/Un messo: Renato Ercolani |
| Uno zingaro: Giulio Mauri |